Синтез образцов цеолитсодержащих катализаторов ароматизации низкомолекулярных углеводородов

Используемые реактивы и каталитические композиции:

1. Реактивы

Для приготовления цеолита ЦВМ и катализаторов на его основе использовали следующие реактивы:

- алюминат натрия;

- силикагель состава Al₂O₃ ´ 168,3 SiO₂;

- гидроксид алюминия Al(OH)₃;

- гидроксид натрия;

- азотная кислота;

- нитрат аммония NH₄NO₃.

2. Методика приготовления цеолита ЦВМ

Процесс синтеза цеолита ЦВМ - периодический, и состоит из следующих стадий: дозировка сырьевых материалов и реагентов, кристаллизация в гидротермальных условиях, отделение цеолита от маточного раствора и его промывка.

Сырьем для кристаллизации цеолита ЦВМ служили: алюминат натрия, силикагель состава Al₂O₃ ´ 168,3 SiO₂ , гидроксид натрия, гидрат окиси алюминия и смеси неупаренных маточных растворов с промывными водами от кристаллизации морденита на основе силикагеля, производимого в ОАО "Салаватнефтеоргсинтез".

Кристаллизацию цеолита ЦВМ осуществляли в автоклаве при давлении 5 атм и при температуре 130 - 150° С в течение 94 - 96 ч. Подаваемые на кристаллизацию маточные растворы с промывными водами упаривали 1,5 - 2 раза и затем снова направляли на кристаллизацию.

Синтезированнные в гидротермальных условиях кристаллы представляют собой цеолит ЦВМ в натриевой форме (NaЦВМ). Содержание кристаллической фазы по данным рентгенофазового анализа составляет 95%, мольное соотношение SiO₂/Al₂O₃ равно 34,0.

Водородную форму ЦВМ получали путем многократной обработки NaЦВМ двунормальным (2 N-ным) раствором нитрата аммония. Обработку производили в смесителе при постоянном перемешивании и нагреве до температуры 50 - 60° С. Объемное соотношение исходного NaЦВМ и раствора нитрата аммония поддерживали в пределах 3 - 5. Продолжительность обработки длилась 0,5 - 1 час. Затем перемешивание прекращали, раствор охлаждали, отстаивали и сливали. В смеситель снова заливали свежий объем 2 N-ного раствора NH₄NO₃ и обработка повторялась аналогично предыдущей. Количество обработок колебалась от 3 до 6. Далее осуществляли отмывку цеолита

дистиллированной водой. Условия отмывки (температура, продолжительность, количество) сходны условиям обработки. При проведении последней отмывки раствор проверяли на наличие ионов (NO₃)^- и при необходимости отмывку повторяли. Полученную Н-форму ЦВМ отфильтровывали и подсушивали до консистенции, требуемой для последующих операций.

Количество остаточных ионов Na⁺ определяли по следующей методике: 0,1 - 0,2 г растертого образца после декатионирования переносили в мерную колбу на 100 мл, доливали 20 мл концентрированной соляной кислоты, содержимое тщательно перемешивали и фильтровали. По показаниям пламенного фотометра (ПАЖ - 1) для фильтрата и для стандартных растворов (калибровочной прямой) определяли содержание катионов Na⁺ в данном фильтрате.

Степень обмена (Р, % масс.) катионов Na⁺ рассчитывали по формуле:

Р = [(С_исх. - С_ост.)/С_исх.]´ 100,

где С_исх. - количество Na⁺ в исходном цеолите, С_ост. - количество Na⁺, оставшегося после обмена.

Не нашли, что искали? Воспользуйтесь поиском: